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Das hübsche Wehrdorf war im 13./14. Jh. eine Hochburg der Katharer. Aus dieser Zeit stammt die spätgotische Kathedrale St-Maurice, die mit ihrem hoch aufragenden Glockenturm die Silhouette des Orts prägt. Beeindruckend ist der historische Ortskern mit einzigartigen Fachwerkhäusern aus dem 14. und 15. Jh. Charakteristisch sind ihre filigranen hölzernen Laubengänge (couverts) im Erdgeschoss, über welchen die oberen Geschosse zu schweben scheinen. Cafés, Bistros und Geschäfte reihen sich heute um den zentralen Place Général Leclerc, in dessen Mitte sich ein schattiger Park etabliert hat.

Auffälligstes Bauwerk innerhalb der Cité ist die 1096 geweihte Basilika St-Nazaire et St-Celse mit romanischem Langhaus, gotischem Chor und schönen Glasfenstern aus dem 14. und 16. Jh. Sie diente bis 1801 als Kathedrale von Carcassonne. Die Skulpturen, die den Bau ursprünglich schmückten und die bei der Restaurierung im 19. Jh. entfernt wurden, sind heute im Musée Lapidaire im Château Comtal zu besichtigen.

Carcassonne wird beherrscht von der mittelalterlichen Oberstadt La Cité. Sie ist UNESCO-Weltkulturerbe und gilt mit einem Ausmaß von 14 ha als die größte und am besten erhaltene Festung Europas. Die erste Burg auf der lang gezogenen Anhöhe entstand im 12. Jh., im 13. Jh. wurde sie zur Festung mit zwei Mauerringen erweitert, die zusammen etwa 3 km lang sind und insgesamt 52 Türme aufweisen. Im 19. Jh. wurde die verfallende Cité in königlichem Auftrag von dem Architekten Eugène Viollet-le-Duc restauriert. Das Musée Lapidaire im Château Comtal aus dem 12. Jh. informiert darüber. Die Porte Narbonnaise mit ihren beiden großen, spitz zulaufenden Türmen ist das Haupttor in die Cité. Einen guten Eindruck von den Dimensionen der Festung erhält man bei einem Spaziergang auf der Promenade des Lices, die zwischen den beiden Mauerringen verläuft. Auffälligstes Bauwerk innerhalb der Cité ist die 1096 geweihte Basilika St-Nazaire et St-Celse mit romanischem Langhaus, gotischem Chor und schönen Glasfenstern aus dem 14. und 16. Jh.

Die Kathedrale St-Maurice (14. Jh.) hat mit über 31,5 m das breiteste Langhaus aller gotischen Kirchen Frankreichs.Das Gewölbe stammt allerdings aus dem 19. Jh., der achteckige, 65 m hohe Glockenturm aus dem 16. Jh.

1989 erklärte sich das verschlafene Dorf im Süden der Montagne Noir zum Village du livre, zum ›Bücherdorf‹. Mittlerweile zählt Montolieu 17 Buchhandlungen mit einer riesigen Auswahl an antiquarischen und neuen Büchern, dazu Kunstateliers, Buchbinder, Graveure. Und das Musée des Arts et Metiers du Livres, das über die Geschichte der Buchherstellung informiert. In der einstigen königlichen Tuchmanufaktur an der Dure-Brücke bietet das Atelier du Livre Kurse (auch für Kinder) an, bei denen man sein eigenes Buch vom Papierschöpfen über den Druck bis zum Binden herstellen kann.

Vom Parkplatz an der D 9 führt ein steiler Pfad in etwa 20 Minuten hinauf zu den Ruinen der auf der Spitze eines 1200 m hohen Berges gelegenen sagenumwobenen Katharerfestung Montségur. Im 13. Jh. wurde die Burg, deren Name ›sicherer Berg‹ bedeutet, zehn Monate lang von königlichen Truppen belagert. Als sich die Belagerten 1244 ergaben, wählten über 200 Katharer, die ihrem Glauben nicht abschwören wollten, den Tod auf dem Scheiterhaufen. Ihrem zuvor versteckten Schatz, der angeblich auch den Heiligen Gral (den Kelch Jesu) enthielt, jagen Schatzsucher bis heute auf dem weitläufigen Ruinengelände vergeblich nach. Was ansonsten gefunden wurde, darunter Werkzeug und Einrichtungsgegenstände, ist im Burgmuseum am Fuß des Berges ausgestellt. Von oben bietet sich ein fantastischer Rundblick.

Die Ruine der Burg Puilaurens, mit zinnenbekränzter Ringmauer und vier Türmen ein gut erhaltenes Beispiel mittelalterlicher Wehrarchitektur, erhebt sich in nahezu 700 m Höhe. In den Katharerkriegen des 13. Jh. war sie bis zuletzt ein Hort des Widerstandes.

Zwischen Cubières und St-Paul liegt die wildromantische Schlucht Gorges de Galamus. Die einspurige Straße verläuft schlangenlinienförmig immer am kleinen Flüsschen entlang.